Des scientifiques de l'Institut Fritz Haber de la Société Max Planck et leurs collaborateurs internationaux affirment avoir reconstitué un « film » en temps réel du mouvement des atomes pendant une durée allant jusqu'à une picoseconde avant un événement de désintégration médiée par transfert d'électrons (ETMD), montrant que le mouvement et la géométrie nucléaires peuvent fortement influencer le moment où la désintégration se produit et ce qu'elle génère.
Des scientifiques de l'Institut Fritz Haber de la Société Max Planck et leurs collaborateurs internationaux ont reconstitué le mouvement des atomes juste avant un processus induit par rayonnement connu sous le nom de désintégration médiée par transfert d'électrons (ETMD), en utilisant un système modèle simple composé d'un atome de néon faiblement lié à deux atomes de krypton (le trimère NeKr2). (sciencedaily.com)
Dans le cadre de l'ETMD, un atome initialement excité se détend en captant un électron d'un voisin proche, tandis que l'énergie libérée ionise un troisième atome à proximité, produisant un électron de faible énergie. L'équipe a étudié la dynamique en ionisant le noyau de néon avec des rayons X mous, puis en suivant l'évolution du système pendant une période allant jusqu'à une picoseconde — une fenêtre inhabituellement longue à l'échelle atomique — avant que la désintégration ne se produise. (sciencedaily.com)
Pour ce faire, les chercheurs ont utilisé un microscope à réaction COLTRIMS au synchrotron BESSY II à Berlin et à PETRA III à Hambourg. Ils ont combiné ces mesures avec des simulations ab initio qui ont suivi des milliers de trajectoires nucléaires possibles, leur permettant de reconstituer la géométrie atomique au moment où l'ETMD s'est produite et d'estimer comment la probabilité de désintégration variait selon différentes trajectoires. (sciencedaily.com)
Le « film » reconstitué a révélé que les atomes ne restaient pas figés dans une seule disposition. Au lieu de cela, le trimère présentait un mouvement de type errant prononcé qui remodelait continuellement la géométrie, ce qui, à son tour, influençait à la fois le timing et le résultat du processus d'ETMD. (sciencedaily.com)
« Nous pouvons littéralement observer comment les atomes bougent avant que la désintégration ne se produise », a déclaré Florian Trinter, l'un des auteurs principaux, dans un communiqué. « La désintégration n'est pas seulement un processus électronique, elle est pilotée par le mouvement nucléaire d'une manière très directe et intuitive. » (sciencedaily.com)
L'étude rapporte que différentes géométries prédominent à différents moments. Peu après l'ionisation, la désintégration se produit près de la géométrie de l'état fondamental ; à des moments intermédiaires, un atome de krypton se rapproche du néon tandis que l'autre s'éloigne, une configuration favorable au transfert d'électrons et au transfert d'énergie à longue distance ; et plus tard, les atomes explorent des configurations presque linéaires et très déformées, cohérentes avec un mouvement oscillant de type errant. Les auteurs rapportent que ce remodelage peut rendre le taux de désintégration fortement dépendant du temps, variant de près d'un ordre de grandeur selon la géométrie. (phys.org)
« Les atomes explorent de grandes régions de l'espace de configuration avant que la désintégration ne se produise finalement », a déclaré l'auteur principal Till Jahnke. « Cela montre que le mouvement nucléaire n'est pas une correction mineure — il contrôle fondamentalement l'efficacité de la désintégration électronique non locale. » (sciencedaily.com)
L'ETMD a attiré l'attention en chimie des rayonnements car elle peut générer efficacement des électrons de faible énergie, largement reconnus comme contribuant aux dommages chimiques dans les liquides et la matière biologique. Les chercheurs ont déclaré que déterminer comment l'ETMD dépend de la structure et du mouvement pourrait aider à affiner les modèles des effets des rayonnements dans l'eau et les environnements biomoléculaires, et faciliter l'interprétation des expériences ultrarapides aux rayons X. (sciencedaily.com)
Les résultats ont été publiés dans le Journal of the American Chemical Society dans un article intitulé « Tracking the Complex Dynamics of Electron-Transfer-Mediated Decay in Real Space and Time ». (sciencedaily.com)
